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超强激光科学卓越创新简报

(第四百五十四期)

2023年12月13日

上海光机所在具有光学活性的共价有机框架薄膜研究方面取得新进展

近日，中国科学院上海光学精密机械研究所吴卫平研究员团队与谢颃星研究员合作，设计并制备了一种具有光学活性的自支撑共轭共价有机框架（COF）纳米薄膜。制备的COF薄膜对不同pH值的溶液具有可逆的变色响应，由此设计并构筑了一种基于共轭COF薄膜的pH变色光学传感器。相关成果以“Synthesis, characterizations and colorimetric pH sensors of freestanding Janus conjugated Covalent Organic Framework (COF) films”为题发表于Journal of Alloys and Compounds上。

COF材料是一种新兴的由有机分子组成以共价键连接的多孔高分子材料。基于π共轭结构的COF材料应用广泛，不仅可用于分子筛滤膜，也可设计成为具有特殊光电特性的新材料。然而，COF材料多为粉末状态。并且，以往对二维COF纳米薄膜材料的研究主要集中在其电学性质，而对其对光学活性的研究较少。

本论文中，研究团队基于 2,4,6-三羟基苯-1,3,5-三醛和4,4',4''-三氨基三苯胺，通过席夫碱反应，在油水界面聚合生长出一层纳米级超薄、自支撑、具有光学活性的共轭COF纳米薄膜。实验研究发现，这种材料对不同pH值的溶液具有显著的响应，当溶液pH从 0到12改变时，COF纳米薄膜吸收光谱峰值可以从500 nm变化至440 nm，宏观表现为从红色变化至黄色，并且该变色效应可逆。研究发现，这是由于COF纳米薄膜中生成的亚胺基团的可逆质子化变色效应导致。

此外，研究团队还发现该薄膜具有“上表面光滑，下表面粗糙”的Janus形貌。通过对薄膜生长的动力学研究和表面物理化学分析，提出了一种“Pickering乳液界面催化”与“液液界面聚合”竞争协同反应的COF纳米薄膜生长新机理。采用XPS对薄膜进行深度方向的分析，揭示了共轭COF纳米薄膜表面氧原子含量和亲疏水特性的变化。同时，研究了COF纳米薄膜经不同温度退火的形貌变化，以及退火前后薄膜氧含量和电容特性的关系。这种新型共轭 COF 薄膜可作为高灵敏pH 传感器的传感层，在医药、环境监测、及食品安全等领域具有广阔的应用前景。

本工作得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金和上海市探索者项目等基金的支持。

原文链接

图 1.自支撑共轭 COF 薄膜的化学结构和制备示意图，及其pH依赖的可逆颜色变化。

图 2. a) 共轭COF 薄膜的生长机理，b) 生长初期、c) Pickering固体颗粒形成期和 d) 生长末期的扫描电镜图像。

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